二氧化鈰為螢石結(jié)構(gòu)，晶格氧活性較高，容易遷移形成氧空位，因此，氧化鈰釋放氧和吸收氧（即氧化還原過程）較容易發(fā)生，被廣泛用作處理汽車尾氣的三效催化劑（TWC）材料和貴金屬催化劑的活性載體等，長(zhǎng)期以來在基礎(chǔ)和應(yīng)用研究上均受到高度重視。氧化鈰工作的過程發(fā)生四價(jià)鈰和三價(jià)鈰之間的轉(zhuǎn)變，相變溫度一般很高（>600 K）。為了提高催化劑的性能以及減少汽車?yán)鋯?dòng)時(shí)的廢氣排放，人們一直在努力降低氧化鈰的工作溫度。
中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（籌）白雪冬研究組幾年來致力于用原位透射電鏡實(shí)驗(yàn)方法研究小尺度材料和材料微區(qū)的性質(zhì)，在透射電鏡中制作掃描探針，對(duì)小尺度材料進(jìn)行操作和電學(xué)測(cè)量。在過去幾年里，他們利用該儀器在單個(gè)納米結(jié)構(gòu)的性質(zhì)研究方面取得了系列成果【JACS 131, 62 (2009); JMC 19, 1002 (2009); APL 92,213105 (2008)等】。在這些工作基礎(chǔ)上，最近該研究組開展氧化鈰相變的微觀動(dòng)力學(xué)過程研究，并取得了進(jìn)展。他們?cè)谕干潆婄R中設(shè)計(jì)并構(gòu)筑電路，在常溫環(huán)境下對(duì)氧化鈰薄膜施加偏壓，原位觀察到從二氧化鈰到三氧化二鈰的還原過程，撤掉電場(chǎng)，又被氧化生成二氧化鈰，該相變過程是可逆的，并能循環(huán)進(jìn)行。
氧化鈰的氧化還原過程即是氧空位形成和遷移過程，平衡態(tài)下氧化學(xué)勢(shì)是溫度和氧分壓的函數(shù)。當(dāng)施加偏壓時(shí)，新的平衡態(tài)由氧化學(xué)勢(shì)和電勢(shì)共同決定。施加偏壓的作用是降低氧脫離晶格的勢(shì)壘，形成氧空位并驅(qū)動(dòng)氧空位遷移。該工作的意義是，除了通常的溫度和氧分壓參數(shù)外，電場(chǎng)作為一個(gè)新的參數(shù)調(diào)節(jié)氧化鈰相變的微觀動(dòng)力學(xué)過程，可有效降低氧化鈰的工作溫度。這項(xiàng)研究工作以Articles形式發(fā)表在JACS 132, 4197-4201 (2010)上。該工作是由王恩哥院士和他的博士研究生高鵬和符汪洋、康振川博士、王文龍副研究員、白雪冬研究員完成的。
該研究組在上述工作基礎(chǔ)上，還研究了氧化鈰薄膜電阻開關(guān)效應(yīng)的微觀機(jī)制。他們?cè)谕干潆婄R中原位記錄了電誘導(dǎo)氧空位遷移過程中氧化鈰結(jié)構(gòu)的變化，給出了氧空位遷移導(dǎo)致電阻變化的直接實(shí)驗(yàn)證據(jù)。詳細(xì)研究工作發(fā)表在Micron 41,301-305 (2010)上。
這些工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、國(guó)家科技部和中國(guó)科學(xué)院的資助。